据中国科学院大连化学物理研究所网站10月12日消息，近日，中国科学院大连化学物理研究所太阳能研究部（DNL16）李灿院士、范峰滔研究员等综合集成多种可在时空尺度衔接的技术，对光催化剂纳米颗粒的光生电荷转移进行全时空探测，揭示了复杂的多重电荷转移机制，“拍摄”到光生电荷转移演化全时空图像。研究人员明确了电荷分离机制与光催化分解水效率之间的本质关联，为突破太阳能光催化反应的“瓶颈”提供了新的认识和研究策略。
太阳能光催化反应可以实现分解水产生氢气、还原二氧化碳产生太阳燃料，是科学领域“圣杯”式的课题，受到全世界关注。虽然在过去半个世纪的光催化研究中，人们在光催化剂制备和光催化反应研究方面做出了巨大的努力，但由于光催化反应中光生电荷的分离、转移和参与化学反应的时空复杂性，人们对该过程的基本机制一直不清楚。光催化分解水的核心科学挑战在于如何实现高效的光生电荷的分离和传输。由于这一过程跨越从飞秒到秒、从原子到微米的巨大时空尺度，揭开这一全过程的微观机制极具挑战性。
本工作中，研究人员集成多种先进技术和理论，在时空全域追踪了光生电荷在纳米颗粒中分离和转移演化的全过程。在光催化过程中，光生电子和空穴需要从微纳米颗粒内部分离，并转移到催化剂的表面，从而启动化学反应。但在如此微小的物理尺度上，光催化剂往往缺乏分离电荷所需的驱动力，因此，实现高效的电荷分离需要一个有效的电场。为了在光催化剂颗粒中形成一个定向重排的电场，科研人员将一种特定的捕获态（如，缺陷结构）选择性地合成到颗粒的特定晶面，有效促进了电荷的分离。为了更好地了解纳秒范围内高效电荷分离机制，研究人员使用了时间分辨光发射电子显微镜，发现了光生电子在亚皮秒时间尺度就可以选择性的转移到特定晶面区域，电子在超快的时间尺度上可以从一个表面移动到另一个表面。其将超快的电荷转移归因于新的准弹道传输机制，其中载流子以极高的速度传播并被晶面内建电场加速，在与晶格发生作用之前就已经跨越了整个粒子。随后，为了直接观察电荷转移过程，研究人员进行了瞬时光电压分析，发现随着时间尺度从纳秒到微秒的发展，空穴逐渐出现在含有缺陷结构的晶面。